2001年，出演个人首部电视连续剧《兄弟连》，该HBO迷你剧是由史蒂文·斯皮尔伯格和汤姆·汉克斯制作的；同年，出演的个人首部电影《黑鹰坠落》上映。

2002年，在科幻动作片《星际迷航10：复仇女神》中饰演反派。2003年1月18日，与盖尔·加西亚·埃布尔纳、娜塔丽娅·沃拜克合作主演的爱情片《爱奴》上映。2004年10月1日，出演的剧情片《夹心蛋糕》在英国上映。

2007年，在剧情片《科帝兹堡大逃亡》中饰演马克；9月23日，与本尼迪克特·康伯巴奇搭档主演的剧情片《斯图尔特：倒带人生》上映，凭借该片入围第61届英国电影和电视艺术学院最佳男演员奖。2008年9月5日，与杰拉德·巴特勒、汤姆·威尔金森合作主演的动作犯罪片《摇滚帮》在英国上映，在片中饰演帅哥鲍伯。

2009年3月13日，主演的剧情片《布朗森》上映，在片中饰演的富家子弟布朗森因崇尚暴力而沦落为囚犯，凭借该片获得英国独立电影奖最佳男主角奖 ，并与经纪公司CAA签约。2010年9月2日，与莱昂纳多·迪卡普里奥搭档主演的科幻动作片《盗梦空间》在中国内地上映，在片中饰演道姆·柯布的助手伊姆斯 ，凭借该片获得第37届土星奖最佳男配角提名 。

2011年2月，获得第64届英国电影学院奖最佳新星奖 ；9月9日，主演的剧情片《勇士》上映，哈迪在片中饰演退伍军人汤米 ；9月16日，与加里·奥德曼、科林·费斯合作主演的惊悚片《锅匠，裁缝，士兵，间谍》在英国上映，他在片中饰演精明的外勤人员里基·塔尔 。2012年8月27日，与克里斯蒂安·贝尔搭档主演的动作片《蝙蝠侠：黑暗骑士崛起》上映，他在片中饰演了桀骜不驯的反派贝恩   ；8月29日，与希亚·拉博夫搭档主演的剧情片《无法无天》在美国上映  。

2014年4月18日，主演的惊悚片《洛克》在英国上映，他在片中饰演建筑工地的经理伊万·洛克 ，凭借该片入围第27届欧洲电影奖最佳男演员   。2015年4月17日，与劳米·拉佩斯、加里·奥德曼合作主演的惊悚片《44号孩子》上映，在片中饰演苏联国家安全部特工里奥   ；5月7日，与查理兹·塞隆搭档主演的动作片《疯狂的麦克斯：狂暴之路》在中国剧院首映，他在片中饰演沉默寡言的麦克斯   ，凭借该片入围第25届MTV电影奖最佳打斗场面  ；同年，主演FX商战题材剧《Taboo》 。2016年1月，汤姆·哈迪获得第36届伦敦影评人协会奖最佳英国/爱尔兰男演员；1月8日，与莱昂纳多·迪卡普里奥搭档主演的剧情片《荒野猎人》上映，他在片中饰演非常贪财并且利欲熏心的猎人菲茨杰拉德 ，凭借该片提名奥斯卡最佳男配角奖   ，以及第25届MTV电影奖最佳反派 。

2017年1月7日，主演的英剧《禁忌第一季》播出，在剧中饰演詹姆斯·德莱尼 ；3月，主演电影《战争派对》；其后，主演剧情剧《禁忌第二季》，他也担任了该剧的编剧工作；7月21日，出演的战争悬疑片《敦刻尔克》在美国上映  ；同年，出演动画《Sticky》 。2018年10月5日，主演的科幻片《毒液：致命守护者》在美国上映，该片于11月9日在中国内地上映，在片中饰演毒液的宿主埃迪·布洛克   。2019年6月，主演科幻动作片《毒液2：屠杀开始》 。2020年5月12日，主演的传记片《卡彭》上线流媒体平台，汤姆·哈迪在片中饰演黑帮老大阿尔·卡彭 。

2021年10月1日，与伍迪·哈里森等共同主演的电影《毒液2》在北美上映，在片中饰演埃迪·布洛克/毒液 。